O sucesso do álbum anterior, que já havia vendido 100.000 cópias, levou o vocalista, guitarrista acústico e tecladista Renato Russo a considerar a possibilidade de lançar seu segundo álbum como um disco duplo, sob o título Mitologia e Intuição. No entanto, a gravadora não demonstrou interesse nessa ideia, e o álbum foi lançado como disco simples, reduzindo seu repertório de 20 para 12 canções.
Russo enfrentou o que o guitarrista Dado Villa-Lobos descreveu como a "síndrome do segundo álbum". O sucesso crítico e comercial do Legião Urbana gerou nele o desejo de superar as conquistas do primeiro disco. O baterista Marcelo Bonfá comentou que o álbum foi um verdadeiro desafio, pois tinham um prazo para criar e havia grandes expectativas tanto da gravadora quanto da própria banda.
A produção de Dois foi confiada a Mayrton Bahia, que costumava ser designado pela EMI-Odeon para trabalhar com novos artistas. Este álbum se tornou o mais bem-sucedido comercialmente da banda, impulsionado pelo sucesso de "Eduardo e Mônica", uma canção considerada difícil devido à ausência de um refrão. O álbum vendeu mais de 1,8 milhão de cópias.
Quanto às letras do álbum, Russo explicou após seu lançamento:
"Estamos nos afastando das referências externas - governo, política, estado, poluição - e neste segundo [álbum] estamos nos voltando completamente para dentro. Não temos mais canções como 'Soldados' ou 'O Reggae' porque já dissemos isso. Não vou passar a vida toda falando sobre a escola, agora falamos sobre as relações emocionais e afetivas entre as pessoas. No primeiro álbum, tivemos que bater na porta com muita força. Com o segundo, podemos dizer as coisas sem precisar gritar, porque a porta já está aberta."
A banda compunha de uma maneira considerada "incomum". Às vezes apresentavam uma seção rítmica sem melodia, ou criavam fragmentos de canções sem saber onde seriam utilizados. Além disso, começaram a trabalhar mais com violões. "Andrea Doria" foi uma das faixas que recebeu algumas partes com esse instrumento para agradar aos membros.
A mixagem do álbum também foi trabalhosa. Foi gravado em 16 canais e, frequentemente, os instrumentos acabavam misturados e precisavam ser separados com métodos quase artesanais. As faixas eram editadas constantemente, muitas vezes por três pessoas ao mesmo tempo. Durante as sessões de gravação deste álbum, a banda começou a aceitar mais efeitos em sua música.
"Central do Brasil" funcionava como uma ponte temática e instrumental para resolver possíveis problemas de incompatibilidade entre as diferenças individuais das outras canções, interagindo entre o elétrico e o acústico (quanto à textura instrumental) e o oblíquo em contraste com o acessível (letras e temática), sendo útil também como complemento em relação ao tempo (determinando o equilíbrio entre a duração dos lados 1 e 2). No entanto, o confronto tem uma solução: bastará que as faixas acústicas, ao permitir sulcos mais próximos, permitam uma maior duração em cada lado, sem prejudicar a qualidade da reprodução sonora fina.