"The Way You Do the Things You Do" è una di queste, con la voce principale di Eddie Kendricks. Successivamente, David Ruffin assume il protagonismo in due brani che hanno segnato l'identità del gruppo: "It's Growing" e l'iconica "My Girl". È inclusa anche "Girl (Why You Wanna Make Me Blue)", insieme al suo lato B "Baby, Baby I Need You", sebbene altre canzoni precedentemente pubblicate come singoli, "I'll Be in Trouble" e "So Good About Goodbye", non facciano parte di questo lavoro ma apparirebbero nel successivo. La struttura di The Temptations Sing Smokey, insieme ad altri lavori dell'epoca come Where Did Our Love Go di The Supremes, rappresentò un cambiamento nel modo di concepire gli album in studio.
In precedenza, era comune che gli LP fossero compilation di singoli di successo con alcune canzoni di riempimento. Tuttavia, questo album, e altri del suo tempo, offrirono un suono coerente su entrambi i lati, presentando non solo i successi conosciuti e quelli futuri, ma anche materiale originale che non sarebbe stato pubblicato come singolo, fornendo un'esperienza più completa per l'ascoltatore.